近日,聊城大学物理科学与信息工程学院张海娃博士与法国索邦大学Sandra Ninet副教授、Frédéric Datchi教授、Stefen. Klotz教授以及意大利罗马大学L. E. Bove教授合作,在一水合氨(AMH)塑性相研究方面取得新进展。研究成果以“Observation of a Plastic Crystal in Water−Ammonia Mixtures under High Pressure and Temperature”(《高压高温下水-氨混合物中塑性晶体的观察》)为题,于2023年3月9日正式发表于《The Journal of Physical Chemistry Letters》(《物理化学快报杂志》)上。
氨和水是冰态巨行星天王星和海王星内部冰层的主要成分。目前,人们已经观察到了天王星和海王星的半径、质量、引力场和磁场,发现它们具有异常的非偶极、非轴对称磁场现象,这激起了科研人员探究冰态巨行星内部模型的极大兴趣。实验和理论研究表明,极端条件下,AMH中都会出现造成冰态巨行星的异常磁场的超离子相,而塑性相是超离子相形成前的状态,具有晶体-液体的特征,高度的分子运动局域性和取向无序性、极大的压缩性以及强烈的晶格非谐效应,是潜在的热能储存材料和固态相变制冷材料。因此,氨水体系中的塑性相对冰行星内部模型的完善具有非常重要的指导意义。
图 1(a)AMH温度-压力相图;(b)不同温度下,旋转扩散系数随压力的变化关系
张海娃博士所在泰山学者刘才龙教授课题组一直致力于极端条件下氨水体系的物态和物性研究。通过拉曼散射,X射线衍射和准弹性中子散射光谱测量实验,详细研究了AMH在高温高压条件下出现的新固体相AMH-VII(如图1所示)。拉曼散射和X射线衍射光谱测量实验结果表明,AMH-VII与常温下发现的无序离子-分子合金相(DIMA)具有一些相同的结构特征,即它们都具有体心立方结构,每个晶格位置处O和N是可以相互无序代替,并且都是由分子和离子共同组成,其中分子占主导。然而,AMH-VII与DIMA在分子动力学方面有显著的不同,准弹性中子散射实验表明AMH-VII分子会绕着分子质量中心自由旋转,是一种塑性固体。由此可知,AMH-VII是DIMA的塑性相形式,同时具备了三种无序特征:O/N替代无序性,分子/离子组成无序性,自由旋转无序性。AMH塑性相的出现和稳定存在的温度压力范围,对部分木星卫星,如泰坦(Titan)、阿里尔(Ariel)和恩刻拉多斯(Enceladus)以及亚海王星大小的系外行星内部模型的建立,具有重要的指导意义。
该成果系张海娃博士与刘才龙教授等人共同于《自然通讯》期刊发表一水合氨的无序离子-分子合金相(DIMA)实验证据后的又一力作。聊城大学物理科学与信息工程学院张海娃博士为本文的第一作者,索邦大学Sandra Ninet 教授为通讯作者。该项工作受到了国家留学基金委和法国国家基金等项目的资助。
论文全文链接:https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c00092
(审稿:刘才龙 )